贵金属催化剂的制备及其对VOCs催化性能的研究(3)

目录ＣｏｎｔｅｎｔｓＣｈａｐｔｅｒＩＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ……………………………．………………………………………………………１１．１Ｃｏｎｃｅｐｔａｎｄｈａｒｍｏｆｖｏｌａｔｉｌｅｏｒｇａｎｉｃｃｏｍｐｏｕｎｄｓ…………………………………………………．．１１．２Ｓｏｕｒｃｅｏｆｖｏｌａｔｉｌｅｏｒｇａｎｉｃｃｏｍｐｏｕｎｄｓ…………………………………………………………………．．２１．３ＢＴＸ………………．．………………………………………………………………………………………………．．３１．４ＲｅｍｏｖａｌｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｏｆＢＴＸ……………………………………………………………………………．。３１．４．１Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ…………………………………………………………………………………………．．４１．４．２Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ…………………………………………………………………………………………．．４１．４．３Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ………………………………………………………………………………………．５１．４．４Ｉｎｃｉｎｅｒａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ…………………………………………………………………………………………．５１．４．５Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｍｅｍｂｒａｎｅｍｅｔｈｏｄ……………………………………………………………………………７１．４．６Ｂｉｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ……………………………………………………………………………………．７１．４．７Ｐｕｓｌｅｃｏｒｏｎａｐｌａｓｍａｍｅｔｈｏｄ……………………………………………………………………………．．７１．４．８Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｍｅｔｈｏｄ………．………．．…．．………．……．．．……．．…．．………．．…………………．…．．…８１．４．９Ｐｌａｓｍａｍｅｔｈｏｄ…………………．．………………………………………．…………………………………．．８１．４．１０Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｏｆｖａｒｉｏｕｓｔｒｅａｔｍｅｎｔｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ…………………………………………………．．８１．５Ｃａｔａｌｙｔｉｃｏｘｉｄａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ…………………………………………………………………．………………９１．６Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｆｏｒｎｏｂｌｅｍｅｔａｌ—ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｍｅｔａｌｃａｔａｌｙｓｔ…………………………………１０１．６．１Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ－ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ………………………………………………………………………１０１．６．２Ｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ…………………………………………………．．…………………．．……………．１１１．６．３Ｉｏｎｅｘｃｈａｎｇｅｍｅｔｈｏｄ………………………………………………………………………………………１２１．６．４Ｃｈｅｍｉｃａｌｖａｐｏｒｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ…．．…………………………………………………………………………．１２１．６．５Ｆｌａｍｅｓｐｒａｙｐｙｒｏｌｙｓｉｓ……………………………………………………………………………………．．１３１．７Ｒｅｓｅａｒｃｈｉｄｅａｓａｎｄｃｏｎｔｅｎｔｓ………………………………………………………………………………．１４１．７．１Ｒｅｓｅａｒｃｈｉｄｅａｓ………………………………………………………………………………………………．１４１．７．２Ｒｅｓｅａｒｃｈｃｏｎｔｅｎｔｓ…………………………………………………………………………………………．．１ｚＩＣｈａｐｔｅｒ２Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ，ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｂｅｎｚｅｎｅｏｆＰｔ－Ｔｉ０２ｃａｔａｌｙｓｔｂｙｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ……。…………．……………．．１５２．１Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ……．………………………………………．………………………………………．……………．．１５ＩＸ北京化工大学硕士学位论文２．２Ｒｅａｇｅｎｔｓａｎｄｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ…………………………………………………………………………………．．１６２．３ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆＰｔ—Ｔｉ０２ｃａｔａｌｙｓｔｓｂｙｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ………………………………………１７２．４Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ………………………………………………………………………………………………．．１７２．５Ｒｅｓｕｌｔｓａｎｄｄｉｓｃｕｓｓｉｏｎ………………………………………………………………………………………．１８２．５．１ＴＥＭａｎｄＥＤＸ………………………………………………………………………………………………．１８２．５．２ＢＥＴｓｕｒｆａｃｅａｒｅａａｎｄＮｉｔｒｏｇｅｎａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ………………………………………．．２０２．５．３ＸＲＤ……………………………………………………………………………………………………………２２２．５．４ⅫＳ……………………………………………………………………………………………………………．２３２．６Ｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｆｏｒｂｅｎｚｅｎｅ………………………………………………………………．．２５２．６．１Ｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｉｅｓ…………………………………………………………………………………………．２５２．６．２Ｓｔａｂｉｌｉｔｙ…………………………………………………………………………………………………………２７２．６．３Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆｕｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓ……………………………………………………………………．２９２．７Ｓｕｍｍａｒｙ…………………………………………………………………………………………………………３２Ｃｈａｐｔｅｒ３Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ，ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＢＴＸｏｆＰｄ—Ｓｉ０２ｃａｔａｌｙｓｔｂｙＦＳＰ……………………………………………………………………３３３．ＩＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ……………………………………………………………………………………………………一３３３．２Ｒｅａｇｅｎｔｓａｎｄｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ…………………………………………………………………………………．．３４３．３ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆＰｄ．Ｓｉ０２ｃａｔａｌｙｓｔｓｂｙＦＳＰ………………………………………………………………３５３．４Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ………………………………………………………………………………………………．．３５３．５Ｒｅｓｕｌｔｓａｎｄｄｉｓｃｕｓｓｉｏｎ………………………………………………………………………………………．３６３．５．１ＴＥＭ……………………………………………………………………………………………………………．．３６３．５．２ＸＲＤ……………………………………………………………………………………………………………．．３８３．５．３ＢＥＴｓｕｒｆａｃｅａｒｅａａｎｄＮ２ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ…………………………………………………３９３．５．４ＣＯ－ｐｕｌｓｅｃｈｅｍｉｓｏｒｐｔｉｏｎａｎｄＩＣＰ……………………………………………………………………．．４１３．６Ｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｆｏｒｔｏｌｕｅｎｅ…………………………………………………………………．４２３．７ＴｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｆｏｒＢＴＸ……………………………………………………………………．４５３．８Ｓｕｍｍａｒｙ…………………………………………………………………………………………………………４７Ｃｈａｐｔｅｒ４Ｃｏｎｃｌｕｓｉｏｎｓａｎｄｐｒｏｓｐｅｃｔｓ………………．……………………………．…．．………．４９４．１Ｃｏｎｃｌｕｓｉｏｎｓ……………………………………………………………………………………………………．．４９４．２Ｐｒｏｓｐｅｃｔｓ………………………………………………………………………………．…………………………４９Ｘ目录Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ…．．………………………………………………………………………………………………………５１Ａｐｐｅｎｄｉｘ………………………………………………………………………………………．……．……………．５９Ａｃｋｎｏｗｌｅｄｇｅｍｅｎｔ……………………………………………………………………………………………６１Ｒｅｓｅａｒｃｈｒｅｓｕｌｔａｎｄｐｕｂｌｉｓｈｅｄａｃａｄｅｍｉｃｐａｐｅｒｓ………．．………．．．．……．…．…．……．．．６３Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎｏｆａｕｔｈｏｒａｎｄｔｕｔｏｒ…………………………………………………………………．．６５第一章前沿第一章前沿大气环境是人类赖以生存的环境条件之一。近年来，随着我国工业化、城镇化的进一步推进，能源消耗不断增加，大气污染防治的压力继续加大。大量的废气排入大气，尤其是多组分挥发性有机污染物的排放，对大气环境的质量和人们的身体健康有着严重的影响。因此，有效去除挥发性有机污染物的问题成为现在人们十分关注的研究课题。１．１挥发性有机化合物的含义和危害挥发性有机化合物（Ｖｏｌａｔｉｌｅｏｒｇａｎｉｃｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，ＶＯＣｓ）在有机污染物中占据一大部分，指在室温下饱和蒸气压大于７０Ｐａ，常压下沸点小于２６０ＤＣ的有机化合物【ｌ，引。除上面定义外，ＶＯＣｓ还可以从以下几个地方作参考：（１）１９８９年世界卫生组织（Ｗｏｒｌｄｈｅａｌｔｈｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎ，ＷＨＯ）【３】；（２）美国ＡＳＩＭＤ３９６０—９８标准；（３）美国联邦环保署（ＥＰＡ）；（４）中国室内空气质量标准ＧＢ／Ｔ１８８８３．２００２等。常见的ＶＯＣｓ污染物种类，如表１．１所示。ＶＯＣｓ种类很多且分布的面积广，依据部分国外主要环境优先污染物名录，挥发性有机物占８０％以上。国务院办公厅在２０１０．０５．１１发布的《环境保护部门关于推进大气污染联防联控工作改善区域空气质量指导意见的通知》文件中，第一次正式地从国家这个层面上提出对ＶＯＣｓ污染开展防治工作，将ＶＯＣｓ与Ｓ０２、ＮＯ”颗粒物一起列为改善大气环境质量的防控重点。大气中ＶＯＣｓ除污染环境外，还对人体健康造成伤害。造成危害包括：（１）因其大部分有毒，有恶臭，有些有致癌性，如ＨＣＨＯ、苯、多环芳烃等：（２）可发生光化学反应。在光和热的作用下，氧化剂与大气中的Ｃ。Ｈ”ＮＯｘ生成光化学烟雾，从而影响动植物健康；（３）氯氟烃类物质和含氢氯氟烃类物质对臭氧层具有破坏作用；（４）由于ＶＯＣｓ挥发性较大，如芳香烃中的甲苯、二甲苯及含氧烃中的酮、乙醇、酯等，在空气中易于扩散，严重污染环境和影响人体健康。可以用三种类型来解释挥发性有机污染物对人体健康的影响：（１）气味和感官，会刺激感官系统，使人感觉干燥；（２）黏膜刺激等引起的病态，例如刺激眼黏膜、鼻黏膜、呼吸道和皮肤等；（３）有致癌性，甚至有基因毒性。北京化工大学硕士学位论文表１－１常见ＶＯＣｓ污染物种判４】Ｔａｂｌｅ１－１ＴｈｅｔｙｐｅｓｏｆｔｈｅｃｏｍｍｏｎＶＯＣｓｐｏｌｌｕｔａｎｔｓ种类代表物烃类正己烷、环己烷、甲基环己烷、ＢＴＸ等卤代烷Ｃ２ＨＣｌ３、Ｃ２Ｃｈ、Ｃ２Ｈ３Ｃ１３、ＣＨＣｌ３、ＣＣｌ４、三氯苯、二氯己烷、氟利昂等醛酮类ＨＣＨＯ、ＣＨ３ＣＨＯ、ＣＨ３ＣＯＣＨ３、甲乙酮、环己酮等酯类ＣＨ３ＣＯＯＣＨ２ＣＨ３、醋酸丁酯、油酸乙酯等醚类ＣＨ３０ＣＨ３、ＣＨ３ＣＨ２０ＣＨ２ＣＨ３、ＣＨ３ＣＨ２０ＣＨ３等醇类ＣＨ３０Ｈ、ＣＨ３ＣＨ２０Ｈ、ＣＨ３ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２０Ｈ等聚合用单体ＣＨ２－－－－ＣＨＣｌ、ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＨ、苯乙烯、ＣＨ３ＣＯＯＣＨ＝ＣＨ２等酰胺类ＤＭＦ、ＤＭＡＣ等腈（氰）类ＨＣＮ、ＣＨ，＝ＣＨＣＮ等此外，由于挥发性有机污染物可以扩散和迁移，使得ＶＯＣｓ的污染范围并不仅仅局限在一个地方或国家，ＶＯＣｓ引起的大气变暖、臭氧层破坏、酸雨等全球环境问题，已成为全球性的问题。因此，继粉尘之后，量大面广的ＶＯＣｓ被视为第二大类大气污染物，ＶＯＣｓ的净化治理已成为大气污染防治中至关重要的一方面。１．２ＶＯＣｓ的来源大气中ＶＯＣｓ的来源可以分为天然源和人为源。一般人们关注的ＶＯＣｓ主要是来自人为源：即工业源——生产过程的排放。化工、炼油厂等众多以有机溶剂为主的行业都是大气中挥发性有机物的工业源。表１．２列举了ＶＯＣｓ主要来源。表１－２ＶＯＣｓ污染物主要来源Ｔａｂｌｅ１－２ＴｈｅｍａｉｎｓｏｕｒｃｅｏｆＶＯＣｓｐｏｌｌｕｔａｎｔｓ２

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