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贵金属催化剂的制备及其对VOCs催化性能的研究

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北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名:样日期:型幽蝉关于论文使用授权的说明学问论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的只是产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。日期:迦I竺互:马日期:≯!善;巴纵PIJl]IIJIIIPlJIIIIIJIJIIIIIFIJ学术论文数据集中图分类号论文编号学位授予l00100643.361001020141040Y2628620学科分类号密级150.25公开学位授予单位名称杨坤学号单位代码作者姓名获学位专业名称课题来源论文题目关键词论文答辩同期北京化工大学2011201040070300化学863获学位专业代码研究方向VOCs治理贵金属催化剂的制备及其对VOCs催化性能的研究Pt.Ti02,Pd.Si02,BTX,TOF,催化氧化2014年05月22R论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名指导教师评阅人l评阅人2评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席答辩委员1答辩委员2答辩委员3答辩委员4答辩委员5杨屹吕超杜振霞胡高飞张丽娟教授教授教授副教授副教授理学院理学院理学院理学院理学院职称副教授工作单位理学院学科专长李增和吕超杜振霞分析化学分析化学分析化学教授教授理学院理学院分析化学分析化学分析化学分析化学分析化学注:一.论文类型:1.基础研究2.应用研究3.开发研究4.其它二.中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三.学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB/T13745.9)《学科分类与代码》中查询。四.论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要贵金属催化剂的制备及其对VOCs催化性能的研究摘要随着大气污染日益突出,挥发性有机物(Volatileorganiccompounds,VOCs)处理技术受到大家的关注。其中,苯、甲苯和二甲苯(Benzene,toluene,xylene,BTX)作为挥发性有机污染物VOCs的主要代表性物质,因其有毒、致癌,所以相应地处理方法也显得至关重要。目前,催化氧化法作为一种很有潜力的处理技术被研究者广泛关注。催化氧化法去除BTX关键在于催化剂的选择和催化剂本身的结构性质。为此本文利用液相法和火焰喷雾热解法制备催化剂,并考察了它们对苯、甲苯和邻二甲苯的催化性能,寻求其相互关系及影响规律。1.以氯铂酸和二氧化钛(P90)为原料,采用传统的液相浸渍法制备1.0wt.%Pt-Ti02催化剂,通过氢气气相还原和液相还原,利用TEM、XRD、BET、XPS等手段进行表征,以苯为催化对象进行催化活性的测试。其中,Pt.Ti02.NaaCt催化效果最好,可以使苯在160oC完全转化为C02和H20;液相还原得到的催化剂比氢气还原得到的催化性能好;还原后的催化剂比未还原的催化性能好。得出贵金属Pt的金属价态和化学吸附氧对催化剂性能有着重要影响。2.以乙酰丙酮钯和六甲基二硅氧烷为原料,乙醇和二甲苯为溶剂,利用火焰喷雾热解法制各O.5wt.%Pd.Si02催化剂。通过不同的温度H2还原,利用TEM、XRD、BET、ICP和CO脉冲化学吸附等手段进行表征,以甲苯作为催化对象,通过转化频率来表示催化剂的活性大小。转化频率北京化工大学硕士学位论文随着温度的升高而增大,出现最大值后开始减小,甲苯的催化氧化反应是结构敏感性反应。Pd.Si02.800。C.H2催化效果最好,可以使甲苯在165。C完全转化为C02和H20。Pd制各成合适的大小和分散度使得催化剂的催化性能达到最好。除此之外,利用催化剂考察了对苯、甲苯和邻二甲苯不同比例混合后的催化氧化效果。关键词:Pt.Ti02,Pd.Si02,BTX,TOF,催化氧化II摘要THEPREPARATIONOFNOBLEMETAL.SUPPoRTEDCATALYSTSANDCATALYTICPERFOR盹~NCEFORVOLATILEORGANICCOMPOUNDSABSTRACTWiththeincreasingairpollution,morepeoplepayattentiononthevolatileorganiccompounds(VOCs)treatment,especiallybenzene,tolueneandxylene(BTX).BTXaretypicalrepresentativesofVOCsrecognizedasmajorcontributortoairpollution.ThepollutionofBTXonenvironmentisofconcernduetoitstoxicityandcarcinogenicity.Currently,catalyticoxidationisoneofthemostpopularmethodsforBTXdestruction.Itisthekeythatcatalystchoiceandthestructuralpropertiesofitself.Therefore,thepaperareshowedthecatalystsbyimpregnationmethodandflamespraypyrolysisforcatalyticperformanceofBTXtodiscusstheirrelationship.1.Thecatalyst1.0wt.%Pt-Ti02waspreparedbyliquidimpregnationmethod,chloroplatinicacidandtitaniumdioxide(P90)asrawmaterial.AccordingtotheH2一reductionandreducingagents,thecatalystswerecharacterizedbyXRD,TEM,BET,andXPSfortheinterpretationoftheircatalyticperformances.Nearly100%benzeneconversionisachievedonPt—Ti02一Na3Ctcatalystsatapproximate160oC.ThecatalystsreducedintheliquidphasehavebettercatalyticactivitiesthanH2?-reduced;theH2.-reducedIII

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