科研资料
第44卷第3期
2004年5月
大连理工大学学报
JournalofDalianUniversityofTechnology
.44,No.3Vol
May2004
化学化工、动力
文章编号:100028608(2004)0320356206
TS21循环使用催化丙烯环氧化反应研究
刘学武, 王祥生3, 郭新闻, 李 钢
(大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连 116012)
摘要:通过间歇釜考察了TS21循环使用时的反应性能;采用FT2IR、UV2Vis和XRF等手段
对循环使用后的TS21进行了表征,并以丙烯环氧化反应为探针考察了其催化性能.结果表明:在丙烯环氧化反应过程中,以甲醇为溶剂时,随着TS21循环次数的增加,催化活性没有变化,但环氧丙烷选择性却随着使用次数的增加而下降;而以水为溶剂时,催化活性和环氧丙烷选择性随循环次数增加均变化不大.
关键词:TS21;丙烯;环氧化;环氧丙烷;循环使用中图分类号:O643.36
文献标识码:A
0 引 言
自1983年Taramasso[1]子筛以来,氧化方面.化活性,,因其选择性高产.但在实际应用中发现,随着钛硅分子筛的长时间使用,其催化活性逐渐下降,必须再生以保证
3]
重复使用.目前钛硅分子筛的再生报道[2、主要有以下几种:一是高温(550℃)空气焙烧或用含氧气体焙烧再生,但需要大量的能耗和附加设备,工业化费用增加.二是溶剂洗涤,例如用含有氨水的甲醇溶液[4],温度150～250℃.三是稀双氧水原位再生[5].从再生手段看主要是除去阻塞孔道而造成失活的多聚醚[5]和多聚环氧丙烷[6]等物质,而忽略了丙烯环氧化反应过程本身对TS21的影响.本文通过TS21循环使用研究丙烯环氧化过程对TS21的影响.
,,;然后在160～3～5d,经过滤、干燥、TS21原粉[7].
1.2 TS-1催化丙烯环氧化探针反应及其评价指标
TS21催化丙烯环氧化反应采用250mL不锈钢间歇高压釜,夹套水浴加热,磁力搅拌,催化剂0.4g;H2O2(30%)2mL;CH3OH32mL;反应温度60℃;丙烯压力0.4MPa;反应时间1.5h.催化性能评价指标如下:
X
H2O2
=
nHO-n
nH2O2
0H2O2
×100%
SPO=SMME=SPG=UH2O2=
nPOnPOnPO
×100%
+nMME+nPG
×100%
+nMME+nPG
×100%
+nMME+nPG
×100%0
nH2O2 XH2O2
1 实验部分
1.1 TS-1原粉制备
式中:XH2O2、SPO、SMME、SPG和UH2O2分别表示H2O2的转化率、环氧丙烷(PO)选择性
、丙二醇单甲醚(MME)选择性、丙二醇(PG)选择性和双氧水有效利用率.nH2O2、nH2O2分别表示反应开始和结束时双氧水的量,nPO、nMME、nPG分别表示产物中
以硅溶胶为硅源,钛酸四丁酯为钛源,TPABr为模板剂,按一定质量比配料,在搅拌条收稿日期:2003205225; 修回日期:2004204208.
基金项目:国家重点基础研究发展规划资助项目(G2000048009).
作者简介:刘学武(19742),男,博士生;王祥生3(19342),男,教授,博士生导师;郭新闻(19672),男,教授,博士生导师.
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