阻变随机存储器(RRAM)综述(6)

2.4.4 静电/电子记忆效应

与前面所提到的几种基于离子迁移而发生的阻变机制不同，静电/电子记忆效应是完全基于电子的阻变行为，对于该种阻变机制也有几类比较成熟的理论。 载流子捕获模型就是一种基于静电/电子记忆效应的阻变解释[45]。在介质层内存在着重金属杂质或者深能级缺陷时，高电场的施加会导致载流子在深能级通过Fowler-Nordheim(FN)隧穿导通，并且部分被缺陷或者金属粒子捕获。这种效应改变了金属-介质层接触区域的电势分布，因而改变了整个MIM单元的阻值。另外，在金半接触位置表面态对载流子的捕获也会明显影响肖特基势垒的高度。另一类电子相关的阻变效应发生于钙钛矿型氧化物，如(Pr,Ca,La)MnO3和SrTiO3:Cr，对于此类介质层载流子是以掺杂的形式进行注入的。基于实验结果，M. J. Rozenberg等人对该机制进行了模拟探究，结合Mott转移特性得到了吻合的模型[46]，如图16所示。在该模型中将钙钛矿型氧化物介质层的分为上中下三部分，上下区域为电极与介质层接触的界面，而体积最大的中间部分为介质层的体部。在该模型中，体部为完全无离子迁移模块，考虑了缺陷、晶粒、晶向边界等微观细节，载流子只通过隧穿完成导通，于是载流子的转移完全依赖于隧穿几率。 综上可知，基于静电/电子记忆效应的RRAM器件一般是通过电子的注入对接触势垒或者内部缺陷造成改变，从而使整体阻值发生变化。于是，基于该效应的RRAM器件其开启电流和关断电流都是明显地依赖于电极面积的。

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图16. a)针对高电子相关的钙钛矿型化合物介质层的模拟模型示意图，该模型将介质层分为顶

部区域、中间区域和底部区域分别进行分析。b)基于左图模型结合Mott转移效应模拟得到的电流电压曲线[46]。内置图为基于Au/SrTiO3/SrRuO3的实际实验测量数据[13]。可以看到模拟曲线与实际曲线良好地吻合。

2.4.5 相变存储记忆效应

相变存储记忆效应（Phase Change Memory Effect）可以简写为PCM效应。事实上，基于PCM效应的存储器通常被叫做相变随机存储器（PRAM），其工作原理来自于材料相变带来的特性转变，非常典型的一点就是介质层阻值的变化，这与RRAM机制有共通之处。

典型的PRAM工作原理介绍如图17所示。正如图中所介绍，与TCM的工作原理类似，PCM也是一种温度导致的物相变化效应。复位过程，也就是低阻态变为高阻态的过程，是将材料加热至熔点以上并迅速冷却，由此获得非晶相的材料。置位过程，也就是高阻态变为低阻态的过程，是将材料加热至结晶点以上，使材料的晶格结构得到恢复。于是，如果需要用电流控制PCM，需要使用另外一个元件调节流过PCM单元的电流大小，以使PCM单元达到相变需要的温度。

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图17. PCM器件的工作原理示意图。a)由短促高能激光束或者高能电流脉冲在熔点之上加热相

变材料。b)以109K/s的速度快速冷却已熔解的液态材料，使其进入无序非晶相。这个非晶相将在光学特性以及电阻特性等与结晶相有巨大区别。该步骤相当于在存储器内写入信息。C)为了擦除信息，采用低能激光或者电流脉冲，在高于结晶点的温度下加热材料，时材料快速结晶成为结晶相。[47]

由上所述，具有PCM效应的材料需要具有如下特点[48]：1.在物相之间的迅速转换。这体现在晶体的结晶速度和熔解速度上；2. 非晶相的热稳定性。这需要材料的非晶态不会在常温常压下结晶，这决定了存储器件的数据保持能力。3. 结晶相与非晶相具有显著的电学、光学差别。这决定了提取信息的难易程度。4. 材料结构的稳定性。这决定了存储器的工作寿命。基于以上要求，现阶段研究较为成熟的相变材料如图18所示[49]。据实验研究，一批典型的相变材料位于以Ge、Te、Sb组成的元素三角形中，共可以区分为三大类，在图中用阴影标出。第一类为位于图中GeTe-Sb2Te3连线上的材料，如GeSb2Te4和Ge2Sb2Te5。另外两类为Sb掺杂的材料，如GexSb1-x和Sb2Te。这三类材料都表现出相变的特性。另外，将GeSbTe中的Ge替换为Si或者Sn，Sb替换为As或者Bi亦可以表现出相变特性。

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图18. 典型的相变材料分布示意图。

虽然基于PCM效应的存储器件已经进行过大规模生产尝试，但基于相变的存储性能仍面临许多困难。理论上PCM器件的工作周期可以达到1012周期甚至更久，但实际的大规模阵列，其工作寿命只能达到108-109周期。这主要包括两方面的问题:一方面，经过长期持续的工作之后，材料内部以及界面位置由相变造成不可逆的结构变化甚至产生孔洞，材料内的通路被破坏；另一方面，在长期的相变过程中，构成材料的元素不可避免地发生分凝，持续的分凝导致器件电阻率的漂移，直至最后器件无法关断，处于永久的低阻状态。另外，为了制备高密度的PCM单元阵列，如何控制相变在微小范围内的发生也是一个亟待解决的问题。

2.4.6 磁阻记忆效应

大型磁阻（Colossal Magnetoresistive）现象可以简写为CMR现象，最早在钙钛矿型化合物中被观测到，主要表现为钙钛矿型化合物在磁场中电阻率发生的变化，该现象也被应用于MRAM的应用当中。CMR现象主要发生在水锰矿化合物AMnO3当中，其中Mn为Mn3+、Mn4+离子，O为O2-离子，而A可以是+3价的La3+、

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图19. a)单个垂直CMR单元结构示意图，采用依次叠合的厚薄磁性材料。[51]b)CMR单元的典

型电阻-磁场强度曲线。[52]

Pr3+、Nd3+、Sm3+或+2价的Ca2+、Sr2+、Ba2+离子，一般磁阻材料，A位采用二价R离子与三价M离子的混合得到的高无定形（RxM1-x）MnO3化合物。如图19(a)所示为一个垂直结构的CMR单元示意图，采用依次叠合的磁阻材料构成，而垂直结构也的制备工艺也更加易行[51]。19(b)为CMR单元典型的阻值-磁场强度曲线，可以看到在磁场的作用下，CMR单元表现出可控的阻值转变[52]。

MRAM存储器利用了水锰矿化合物在磁场下表现出的阻值变化，而S. Q. Liu等人首次发现了水锰矿化合物Pr0.7Ca0.3MnO3(PCMO)在无磁场的情况下利用电学脉冲达到的阻值变换[53]，由于其可控制、非易失的特点，因而可以投入到了RRAM的应用当中[54]。如图20所示，图(a)和图(b)分别为使用脉冲激光淀积（PLD）和溅射-旋涂结合（MOD）的方法制备的基于PCMO磁阻材料的RRAM单元。基于以上的尝试工作，在近几年，包括水锰矿在内的多种钙钛矿型化合物材料被发现表现出阻变特性，并被归类至前文所述的VCM、TCM及经典/电子效应等阻变机制当中。而由于钙钛矿型化合物复杂的结构特性，更多物理本质还值得研究者进一步地探寻。

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